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科學(xué)研究

環(huán)境學(xué)院朱鵬飛副教授在CO2轉(zhuǎn)化方面發(fā)表重要成果

2023-09-20 14:45 文、圖/環(huán)境學(xué)院 點(diǎn)擊:[]

近日,我校環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院朱鵬飛副教授聯(lián)合哈爾濱工業(yè)大學(xué)李英宣教授在國際催化領(lǐng)域頂級(jí)期刊《ACSCatalysis》(IF=12.9中科院一區(qū)上發(fā)表題為“Boosting Photocatalytic CO2Reduction with H2O by Oxygen Vacancies and Hydroxyls Tailored SrBi2Ta2O9Surface Frustrated Lewis Pairs”的研究論文。該研究通過在SrBi2Ta2O9(SBT)表面成功構(gòu)筑受阻Lewis酸堿對(FLPs),利用氧空位(VO)和表面羥基(-OH)分別作為Lewis酸位點(diǎn)和Lewis堿位點(diǎn),有效地提高了SBT對CO2的吸附和活化能力,合成的VO-SBT-OH催化劑在沒有任何犧牲劑和助催化劑的情況下用純水將CO2高效還原為CO,達(dá)到了反應(yīng)60小時(shí)的穩(wěn)定性。我校為論文的第一通訊單位,碩士生宋佳欣為第一作者,朱鵬飛副教授和李英宣教授為通訊作者。

利用太陽能驅(qū)動(dòng)還原CO2為高附加值化學(xué)品受到了廣泛關(guān)注和研究。對于光催化還原CO2過程,CO2在催化劑表面的吸附與活化是實(shí)現(xiàn)CO2高效光催化還原的關(guān)鍵因素。但線性CO2分子的高穩(wěn)定性和C=O鍵的高鍵能(806 kJ mol?1)嚴(yán)重阻礙了這一過程。研究表明,在氫氧化物上構(gòu)建FLPs可以促進(jìn)CO2在催化劑表面的吸附與活化,顯著提高CO2還原性能。但是,由于缺乏表面羥基,在高惰性金屬氧化物上裁剪FLPs仍然是一個(gè)嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。此外,氧空位與羥基在CO2還原過程中的協(xié)同作用需要進(jìn)一步探究。本工作提出了具有FLPs的VO-SBT-OH光催化CO2還原的機(jī)理。(Ⅰ)H2O在光熱條件下被解離為羥基并吸附在SBT表面,表面羥基和臨近的氧空位形成了FLPs。(Ⅱ)所形成的FLPs通過強(qiáng)相互作用與CO2分子結(jié)合,形成了含碳中間體HCO3-。(Ⅲ)在光熱條件下,CO2的C=O鍵斷裂,羥基被空穴氧化為O2,CO被釋放出來。(IV)反應(yīng)過程中消耗的氧空位通過退火重新引入,而羥基則在H2O的存在下原位補(bǔ)充,實(shí)現(xiàn)長期穩(wěn)定的CO2還原。本研究結(jié)果為開發(fā)高效CO2還原光催化劑,將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能提供了一條新途徑。

新聞小貼士:

朱鵬飛,工學(xué)博士,環(huán)境學(xué)院副教授,碩士生導(dǎo)師,環(huán)境科學(xué)與工程系主任。2016年博士畢業(yè)于日本國立富山大學(xué),師從世界催化著名專家Prof. Noritatsu Tsubaki(椿范立,日本工程院院士)。目前主要從事多功能催化劑的合成及其CO2光/熱催化轉(zhuǎn)化方面的研究,近年來先后主持國家自然科學(xué)基金、陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等科研項(xiàng)目10余項(xiàng)。在ACS Catalysis,Chinese Journal of Catalysis, Applied Surface Science,Journal of Materials Chemistry A,Catalysis Science & Technology等期刊上發(fā)表論文30余篇。擔(dān)任期刊《低碳化學(xué)與化工》、《稀有金屬》、《Chinese Journal of Structural Chemistry》、《Journal of rare earths》等青年編委,《燃料化學(xué)學(xué)報(bào)》學(xué)術(shù)編輯/??幬?。入選第二批陜西省“秦嶺生態(tài)保護(hù)青年學(xué)者”,高新企業(yè)技術(shù)顧問,為中國能源學(xué)會(huì)專家委員會(huì)委員,全國材料與器件科學(xué)家智庫專家委員會(huì)常務(wù)委員、中國化學(xué)會(huì)會(huì)員、中國化工學(xué)會(huì)會(huì)員、中國感光學(xué)會(huì)光催化專委會(huì)會(huì)員。

全文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03186

(核稿:陳慶彩 編輯:劉倩)

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